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7. Doctorado en Ciencias en Materiales

Titre:	Síntesis, caracterización y evaluación catalítica de ZrO2/SBA-15 modificada con PO4 3-
Auteur(s):	Cruz Rodriguez, Karina
Date de publication:	2017-05-01
Editeur:	Tecnológico Nacional de México
metadata.dc.publisher.tecnm:	Instituto Tecnológico de Ciudad Madero
Description:	En el presente trabajo se reporta la preparación de catalizadores SBA-15 modificados con óxido de circonio (ZrO2) e iones fosfato (PO4 3-) para su aplicación en reacciones que requieren acidez superficial, tales como la descomposición de 2-propanol y metanol. La SBA-15 se sintetizó de la forma reportada por Zhao y col.1 en 1998. A la estructura de la SBA-15 se le introdujo óxido de circonio (ZrO2) mediante la adición simultánea de oxicloruro de circonio octa-hidratado (ZrOCl2·8H2O), con tetraetil ortosilicato (TEOS), en dosificaciones de 1, 3 y 6% mol de Zr/Si. Después de la etapa de secado del material ZrO2/SBA-15, se propuso la adición de iones PO4 3-, utilizando como precursor fosfato diamónico ((NH4)2HPO4) en la cantidad necesaria para obtener materiales con 9% mol con respecto a la relación P/Si, proponiendo así una modificación en la síntesis para la obtención de un material mesoporoso que contenga Zr y P en su estructura. Los materiales se caracterizaron mediante Análisis Termogravimétrico (TGA-DTG), Fisisorción de Nitrógeno (método BET), Difracción de Rayos X (DRX), Espectroscopia Infrarroja con Transformada de Fourier (FT-IR), Adsorción de Piridina acoplada a espectroscopia infrarroja (FTIR-piridina), Microscopia Electrónica de Barrido (SEM), Microscopia electrónica de transmisión (TEM), Titulación potenciométrica de n butilamina, Termodesorción programada de n-butilamina (TPD de n-BTA), y la evaluación catalítica se llevó a cabo con la deshidratación del 2-propanol a 180°C y metanol a 390°C. Los termogramas de la SBA-15 pura y modificada con circonia, mostraron un 60% de pérdida de peso total, en el rango de temperatura ambiente a 550°C; mientras que, para los materiales que contienen circonio y fósforo, la pérdida de peso total en el rango de temperatura ambiente a 700°C fue de 40%. Todos los materiales mostraron 2 señales de pérdida de peso, atribuido a la desorción de agua fisisorbida y a la descomposición de la materia orgánica proveniente del Pluronic 123 (P123) y Tetraetil ortosilicato (TEOS). Resumen Los DRX mostraron picos en los planos de difracción (100), (110) y (200); mientras que los espectros FTIR revelaron señales para los grupos -OH a 3730-2795 y 1680-1600 cm-1, Si-O-Si a 1273-978, 850 y 540-380 cm-1, corroborando la presencia de los grupos característicos de la SBA-15, mientras que los análisis SEM y TEM exhibieron su típica estructura hexagonal de la SBA-15, con tamaños de partícula desde 0.53 hasta 0.65 µm, con la típica forma cadena larga tipo fibrosa y estructura de poro altamente ordenada, tanto para el material puro, como para los modificados. La modificación de la SBA-15, con óxido de circonio resultó favorable para sus propiedades texturales, puesto que los materiales modificados conservan en promedio el área específica de la SBA-15 (819 m2 /g). La presencia de los grupos PO4 3- redujo insignificantemente el área de los materiales. Todas las isotermas de adsorción-desorción corresponden al tipo IV, con forma de histéresis H1, característica de materiales mesoporosos, con distribución de diámetro de poro entre los 50-60 Å. Los materiales sintetizados revelaron sitios ácidos débiles para la SBA-15 (-9.7 mV), los cuales incrementaron con la introducción de la circonia, y aún más con la introducción del fósforo. Se identificaron sitios ácidos Lewis (1540 cm-1 y 1640 cm-1) y Brönsted (1450 cm-1 y 1610 cm-1) que en su mayoría son sitios ácidos débiles y medios, de acuerdo a FTIR piridina, TPD n-BTA y Titulación potenciométrica de n-butilamina. En la actividad catalítica se observó 0% de conversión del 2-propanol a 180°C, y 0.7% de conversión del metanol a 390°C, para el material puro, en un periodo de reacción de 60 minutos. Un importante cambio se presentó con los materiales modificados, incrementando la conversión hasta 60% para ambas reacciones, y selectividad del 99% a propileno y a dimetil-éter (DME), corroborando la existencia de sitios ácidos en la superficie del material.
metadata.dc.type:	info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Collection(s) :	Doctorado en Ciencias en Materiales

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